Mapping and navigating crystal orientations in the transmission electron microscope

Abstract

Transmisjonelektronmikroskop (TEM) er ofte det foretrukne instrumentet for å undersøke krystallinske materialer med nm oppløsning. Siden elektrondiffraksjonsmønstre er unike for alle orienteringer av en gitt krystall, kan de brukes til å bestemme orienteringen til en krystallinsk prøve. En mikroskopist vil kanskje undersøke prøven fra en gitt orientering, f.eks. for gitteravbildning. Imidlertid kan denne orienteringen være utilgjengelig prøven som den er, og prøven må justeres med elektronstrålen ved å bruke goniometeret til en vippbar prøveholder.

Her ble det utviklet et verktøy for å forutsi vippevinkler som justerer et valgt punkt eller område på en krystallinsk prøve til en målsoneakse, gitt en initiell orientering og TEM geometri. Verktøyet, tiltlib, er basert på åpen kildekode Python-pakken Pyxem. For å forutsi nøyaktige vippevinkler må posisjonen til vippeaksene bestemmes. En robust metode for dette er foreslått, basert på en vipperekke av sveipe-presesjonselektrondiffraksjon (SPED)-datasett.

En SPED-vipperekke med fire 5°-trinn av polykrystallinsk sølv (Ag) ble brukt for å bestemme orienteringen av prøven, og deretter vippeakseposisjonen i en JEOL JEM 2100F TEM, ved hjelp av en ny metode for identifikasjon av vippeakse. I tillegg ble litsium mangan nikkel oksid (LiMn1.5Ni0.5O4)-prøve brukt for å verifisere predikerte vippevinkler, for tre valgte områder. Vippeaksens posisjon var nøyaktig til 1° til 2° og vippevinklene for å nå målsoneaksen var innenfor 1° til 5°. Dette tillot operatøren å observere Laue-sirkelen, som ble brukt til endelig justering. Avvikene er sannsynligvis forårsaket av 1° maltilpasnings-presisjonen, samt at prøven er litt feilorientert når den settes inn i prøveholderen igjen. For å oppsummere; tiltlib er vist til å være et funksjonelt og nyttig verktøy for soneaksejustering, og vil spare tid sammenlignet med manuelt søk.

Orienteringene ble kartlagt med maltilpasning ved bruk av Pyxem. Dette er beregningsmessig tungt, og spesielt tidkrevende for lavsymmetrikrystaller. En alternativ tilnærming er foreslått og testet basert på en ny algoritme for å forkaste maler før full korrelasjon. Ved å interpolere korrelasjonsverdier fra en grov malbank kjøres en finere bank med lovende maler på nytt.

Siden symmetri kan påvirke analysen, ble den utviklede algoritmen testet mot simulerte datasett fra romgruppene F m3m, P 6/mmc og P 2/c, samt en SPED datasett av F m3m sølv. Resultatene antyder at den nye algoritmen faktisk reduserer kjøretiden, og returnerer samme eller lignende resultater som uten forhånds- forkastning av maler. Imidlertid blir den nye foreslåtte algoritmen overgått av den allerede implementerte forhåndsvalgalgoritmen i Pyxem, basert på kun radiell korrelasjon, både når det gjelder kjøretid og likhet med de ikke-filtrerte resultatene

The transmission electron microscope (TEM) is often the instrument of choice to study crystalline materials locally with nm resolution. As electron diffraction patterns are unique for each unique orientation of a given crystal, they can be used to determine the orientation of a crystalline sample. A user might want to view their sample from a specific crystallographic direction, e.g. for lattice imaging. However, this orientation might not be present in the sample as-is, and needs to be aligned with the electron beam using the goniometer of a tiltable sample holder.

Here, a software tool was developed to predict tilt angles which align a chosen point or region on a crystalline sample to a target zone axis, given an initial orientation and TEM geometry. The tool, tiltlib, is based on the open-source Python suite Pyxem. To accurately predict tilt angles, the position of the tilt axes needs to be determined. A robust method for this is proposed, based on a tilt series of scanning precession electron diffraction (SPED) datasets.

A SPED tilt series with four 5° steps of polycrystalline silver (Ag) was used to determine orientations of the sample, and subsequently the tilt axis position, in a JEOL JEM 2100F TEM, using a new method for tilt axis identification. Additionally, a polycrystalline lithium manganese nickel oxide (LiMn1.5Ni0.5O4) sample was used to experimentally verify predicted tilt angles. The tilt axis position was accurate to 1° to 2° and the tilt angles to reach the target zone were within 1° to 5°. This allowed the operator to observe the Laue circle, which was used for final alignment. Deviations are likely caused by the 1° template matching precision, as well as the sample being slightly misoriented when re-inserted into the sample holder. To summarize, tiltlib is shown to be a functional and useful tool for zone axis alignment, and will save time compared with manual search.

The orientations were mapped with template matching using Pyxem. This is computationally expensive, and especially time-consuming for low-symmetry crystals. An alternative approach is proposed and tested based on a new algorithm for discarding templates before full correlation. By interpolating correlation scores from a rough template bank, a finer bank with promising templates is run again.

As crystal symmetry can affect the analysis, the developed algorithm was tested against simulated datasets from space groups Fm3m, P6/mmc, and P2/c, as well as a SPED dataset of Fm3m Ag. The results indicate the new algorithm indeed reduces runtime, and returns the same or similar results as without any pre-selection. However, the currently implemented pre-selection algorithm in Pyxem, based on azimuthal integration and radial correlation, clearly outperforms the proposed algorithm, both in terms of runtime and similarity with the un-filtered results.