Entropy Models and their Predictions of Phase Stability for High-Entropy Alloys

Abstract

En ny kategori av legeringer ble foreslått i 2004, med sin distinksjon om at de har høy konfigurasjonell entropi. I den opprinnelige artikkelen pekte forfatterne på nettopp nettopp denne entropi-termen som stabiliserings-mekanismen til legeringene, og de kalte dem derfor for høyentropiske legeringer (HEAs, fra High-Entropy Alloys). Denne oppgaven vil diskutere termodynamikken bak HEAs, og de ulike modellene for å kvantisere dette, samt stabiliseringseffekten som entropien har på legeringene. Det blir vist at den ideelle konfigurasjonelle entropien er en altfor enkel modell til å konsekvent kunne forutsi fasestabilitet hos HEAs. De overflødige entropi-termene som er relevante å ta med er foreslått å være vibrasjonell, elektronisk, magnetisk, og avvik i den ideelle konfigurasjonelle entropien. Denne oppgaven framlegger data som indikerer at den vibrasjonelle og ikke-ideelle konfigurasjonelle entropien er viktigst blandt disse, samt at hver av disse kan bidra til å gi rundt 20% avvik fra den ideelle entropien. Å beregne disse parametrene viser seg dog å være utfordrene, og derfor anbefaler denne oppgaven å se videre på maskinlæring for å forutsi fremtidige HEAs, frem til bedre modeller blir fremstilt.

A new class of alloys was proposed in 2004, with its distinction derived from its high configurational entropy. In the original paper, they gave credit to this entropy term in stabilizing the alloy, and thus they named the alloys High-Entropy Alloys (HEAs). In the last 20 years, attention has grown around these remarkable alloys and their qualities, but with it a growing critical viewpoint has amassed against their seemingly simplified postulation. This thesis briefly discusses the creation of individual HEAs and thermodynamics of complex crystal structures, though its focus remains on the stabilization effect that the entropy term has on the alloys, with different models to calculate it. As is shown, the ideal configurational entropy is a far too simple model to be able to consistently predict phase stability for HEAs. The excess entropy terms that have been proposed to be relevant are vibrational, electronic, magnetic, and deviation in the configurational entropy. Data shown in this thesis indicates that vibrational and non-ideal configurational are the most important among these, each potentially contributing a deviation of around 20% from the ideal entropy. Calculating these parameters are computationally challenging, however, and this paper suggests using machine learning to predict future stable HEAs until better models are made.