Improving in-situ dynamic magnetic characterisation of artificial spin ice ensembles using STEM

Abstract

Det effektivt todimensjonale metamaterialet kunstig spinn-is (ASI) har i løpet av de siste to tiårene blitt mye utforsket grunnet de interessante fenomenene som kan oppstå på grunn av deres magnetiske frustrasjon. Disse ASI-systemene er litografisk fremstilte strukturer av enkeltdomene nanomagneter der hver magnet er begrenset til å ha magnetiseringsretning langs sin lange romlige akse. Dette gjør at magnetene effektivt oppfører seg som makroskopiske Ising-spinn, og i et geometrisk mønster av disse kan topologiske defekter som magnetiske monopoler dukke opp. I denne oppgaven brukes modellsystemer for ASI, laget med det ferromagnetiske materialet Permalloy (Py), for å demonstrere hvordan transmisjonselektronmikroskop (TEM) kan brukes i studier av nanomagnetisme og magnetisk reverseringsdynamikk til ASI-systemer. Spesifikt ser denne oppgaven på bruken av annulær mørkefelt-detektor (ADF) til magnetisk avbildning med differensiell fasekontrast (DPC) i sveipe-transmisjonselektronmikroskopi (STEM) for å vise at dette er en egnet teknikk for in-situ dynamiske magnetiseringsreverseringseksperimenter i TEM. Dette muliggjøres på grunn av den håndterbare størrelsen på de innhentede datasettene, som står i kontrast til datasett innhentet med 4D-STEM detektorer som i dag er mest brukt for STEM-DPC. Tidligere har ASI-systemer hovedsakelig blitt studert ved bruk av fysisk sveipebaserte teknikker som magnetisk kraftmikroskopi (MFM) eller synkrotron-baserte teknikker som røntgenmagnetisk sirkulær dikroisme (XMCD). Dette er tekniske og tidkrevende teknikker der det å utsette ASI-systemene for et eksternt magnetfelt må gjøres av ekstra, eksternt utstyr. For å adressere dette benytter denne oppgaven seg av Lorentz-kraften som elektroner blir utsatt for når de passerer gjennom et magnetfelt til å registrere avbøyning av elektronstrålen som brukes til avbildning i TEM direkte. Siden prøven er plassert inne i magnetfeltet fra objektivlinsen (OL) i TEMen, og feltet fra OL kan kontrolleres manuelt, er magnetiske reverseringseksperimenter enkle å utføre og krever ikke ettermontert utstyr. Fordi datasettene som innhentes ved bruk av ADF-detektoren er så små for de dynamiske magnetiseringseksperimentene som er gjort i denne oppgaven muliggjøres in-situ magnetisk reverseringsundersøkelse av ASI-systemer med ulike geometrier. For å effektivt analysere en lang rekke bilder av ASI-systemer ved forskjellige eksterne magnetfeltstyrker, har en dataanalysemodul for Python blitt utviklet og brukt til å undersøke den magnetiske reverseringen av kvadratisk kunstig spinn-is (sqASI) og “pinwheel” kunstig spinn-is (pwASI). I tillegg har forskjeller i de magnetiske, strukturelle og kjemiske egenskapene til Py i prøver der ASI-systemene er laget ved hjelp av fokusert ionestråle (FIB) og elektronstrålelitografi (EBL) blitt inspisert.

The frustrated magnetism of effectively two-dimensional artificial spin ice (ASI) ensembles has in the last two decades been heavily researched for their interesting emergent phenomena. These ensembles are lithographically fabricated arrays of single-domain, elongated nanomagnets where each magnet is confined to having its magnetisation direction along the long spatial axis of the magnet. As a result, a geometrically frustrated array of effectively Ising-like macrospins is produced, where topological defects like magnetic monopoles can emerge. In this thesis, model systems for ASI ensembles made with Permalloy (Py) ferromagnetic material are used to demonstrate how the transmission electron microscope (TEM) may be utilised in studies of nanomagnetism and magnetic reversal dynamics of ASI ensembles. Particularly, the use of the annular dark field (ADF) detector for scanning transmission electron microscopy (STEM)-differential phase contrast (DPC) imaging is demonstrated as a functional technique for in-situ dynamic magnetisation reversal experiments in the TEM, due to the small size and relatively easy processing of the data sets acquired. In contrast, the 4D-STEM detectors more commonly used for STEM-DPC generate impractical amounts of data. Previously, ASIs have mainly been studied using physical scanning-based techniques like magnetic force microscopy (MFM) or synchrotron-based techniques like x-ray magnetic circular dichroism (XMCD). These are technical and time-consuming techniques where subjecting the ASIs to an external magnetic field must be done by additional, external equipment. To address this, this thesis makes use of the Lorentz force that electrons experience when traversing a magnetic field to detect deflection of the electron beam used for imaging in the TEM directly. Since the sample is placed in the magnetic field from the objective lens (OL) in the TEM by default, and the field from the OL may be controlled manually, magnetic reversal experiments are straightforward and do not require retrofitted equipment. The small size of the data sets acquired using the ADF detector for the dynamic magnetisation experiments done in this thesis enables in-situ magnetic reversal investigation of ASI ensembles of different geometries, and which have been prepared with different fabrication methods. To effectively analyse a large series of images of ASI ensembles at different external field parameters, a data analysis module for Python has been developed and used to investigate the magnetic reversal of square artificial spin ice (sqASI) and pinwheel artificial spin ice (pwASI). Additionally, differences in the magnetic, structural and chemical properties of the Py in samples fabricated by focused ion beam (FIB) milling and electron beam lithography (EBL) patterning have been inspected.