Improving quantitative EDS of III-V heterostructure semiconductors in low voltage STEM

Abstract

Kvantitativ sammensetningsanalyse i energidispersiv røntgenspektroskopi (EDS) integrert i sveipetransmisjonselektronmikroskoper (STEM) er vanligvis basert på Cliff-Lorimer som er en forholdsbasert metode. Selv om den er anvendelig, begrenses denne metoden betydelig av bruken av beregnede sensitivitetsfaktorer. For å forbedre nøyaktigheten har en faktorløs tilnærming nylig blitt foreslått for ternære III-V heterostrukturerte halvledere kalt Intern sammensetningsbestemmelse (ICD). I dette arbeidet blir kvantitativ EDS av III-V heterostrukturer gjort ved å anvende ICD, for første gang på lave spenninger (5-30 kV) typiske for SEM. I tillegg blir metoden tilpasset ved å karakterisere EDS-deteksjonsoppsettene med en NiO prøve i forkant av kvantifiseringen. Tre STEM oppsett blir brukt, nemlig Jeol JEM2100 og Jeol JEM2100F med en Oxford X-Max 80 detektor på 200 kV, og en Hitachi SU9000 med en Oxford Ultim Extreme 100 mm2 detektor på 5-30 kV. All analysen er gjort i det Python baserte åpne kildebiblioteket HyperSpy og den anvendte koden er inkludert.

Karakterisering av EDS-deteksjonsoppsettene avdekker kunstige topper fra CuKα og FeKα, og intern fluorescens topp for SiKα i alle registrere data. I tillegg har SU9000 en høy grad av kunstig Al- og Au-stråling på grunn av den brukte holderen. Detektorene har en forventet energioppløsning på ∼130 eV, og en kanalstørrelse på ∼10 eV. Skyggelegging av detektorene blir observert for helningsvinkler opp til 15 grader. Disse resultatene indikerer, spesielt for SU9000 og 2100F, at oppsettet kan optimeres ved å endre posisjonen til detektoren eller optimere holdere for EDS studier. Den kunstige Al-strålingen forverrer kvantitativ analyse av AlGaAs-baserte heterostrukturer. Rutiner for etterprosessering for å håndtere Al-strålingen blir diskutert. En generell Jupyter Notebook for EDS detektor karakterisering med en NiO tynn film har blitt utviklet.

Vellykket implementering av ICD kvantifisering ble gjort på EDS data tatt i en lav-spennings STEM og tynne prøver. Sensitivitetsfaktorer, konsentrasjonsprofiler og relative tykkelsesprofiler ble beregnet for aksielle heterostrukturerte GaAs/GaAsSb nanotråder. Konsentrasjonsprofilene viser periodisk økning i innhold av Sb innenfor hvert GaAsSb lag til en maksimum konsentrasjonsverdi av Sb. ICD presterer, slik det er implementert for øyeblikket, mindre bra enn på 200 kV, ettersom de predikerte sammensetningene varierer mer enn det som er observert med Cliff-Lorimer på samme datasett for ulike spenninger og helningsvinkler. En mulig årsak er støy i dataen, noe som krever støyreduksjon før ICD og optimering av algoritmen.

Quantitative compositional analysis in energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) integrated in scanning transmission electron microscopes (STEM) is commonly based on the Cliff-Lorimer ratio method. Although practical, this method is significantly limited by the use of calculated sensitivity factors. To improve the accuracy, a factorless approach was recently suggested for ternary III-V heterostructure semiconductors named Internal composition determination (ICD). In this work, quantitative EDS of III-V heterostructures is done by applying ICD at low voltages (5-30 kV) typical for SEMs for the first time. Additionally, the analysis is refined by characterizing the EDS detection set-ups with a NiO sample prior to quantification. Three STEM set-ups are used, namely the Jeol JEM2100 and Jeol JEM2100F with an Oxford X-Max 80 detector at 200 kV, and the Hitachi SU9000 with an Oxford Ultim Extreme 100 mm2 detector at 5-30 kV. All analysis is done in open-source python library HyperSpy and the applied code is included.

Characterization of the EDS detection systems reveals CuKα and CuKα stray peaks and internal fluorescence SiKα peaks in all recorded data. Additionally, the SU9000 has a high degree of Al and Au strays due to the used holder. The detectors have the expected energy resolution of ∼130 eV, and a channel size of ∼10 eV. Shadowing of the detectors is observed up to tilt angles of 15 degrees. These results indicate, especially for the SU9000 and the 2100F that the setup can be optimized by repositioning the detector or having optimized holders for EDS studies. The Al stray is deteriorating quantitative analysis of AlGaAs based heterostructures. Post-processing routes to handle the Al stray artifacts are discussed. A general Jupyter Notebook for EDS detector characterization with a NiO thin film was developed.

ICD quantification was successfully implemented on EDS data taken in a low voltage STEM and thin specimens. For an axially heterostructured GaAs/GaAsSb nanowire, sensitivity factors, concentration profiles, and relative thickness profiles are calculated with minimal input parameters. Concentration profiles show a periodic increase in Sb content within each GaAsSb insert layer to a maximum Sb concentration value. ICD as it is currently implemented, performs less well than at 200 kV as the predicted composition fluctuates more than observed for Cliff-Lorimer on the same data sets for different voltages and tilts. A possible cause is the noise in the data, which requires denoising prior to ICD and optimizing the algorithm.