Dielectric Response of Phosphorene Subject to Strain

Abstract

I denne avhandlingen presenteres en teoretisk studie av den dielektriske responsen for det to-dimensjonale (2D) materialet fosforén utsatt for deformasjon, med utgangspunkt i en effektiv lav-energi k∙p Hamilton-operator. Først blir valens- og ledningsbåndet regnet ut, som avdekker anisotrope egenskaper i sikksakk (x) og armstol (y) retning. Båndgapet øker proporsjonalt med påførte strekkrefter i xy-planet, og varierer fra 0.56 eV til 2.48 eV. Komprimerende krefter reduserer energien til lendingsbåndet under Ferminivået, som resulterer i metalliske egenskaper.

Den optiske ledningsevnen σ_αβ ble regnet ut via Greenwood-Kubo strøm-strøm relasjonen, og er anisotropt med den største optiske aktiviteten i y-retningen. En økning av det kjemiske potensialet μ inn i ledningsbåndet introduserer Drude ledningsevne, og øker minsteenergien for bånd-til-bånd eksitasjoner med ca. 2μ. Den relative permittiviteten ϵ_r regnes ut fra σ_αβ, og ligger generelt mellom 0 og 2 i x-retning og -5 til 30 i y-retning. Sistnevnte inkluderer enkelte fotonfrekvenser Ω hvor ϵ_(r,yy)^' (Ω)=0. Drude-vektene regnes ut fra både båndstrukturen og den optiske konduktiviteten, og det viser seg å være perfekt samsvar mellom dem. Helhetlig samsvarer resultatene godt med fysiske forventninger, eksperimentelle resultater og litteraturen.

Som en utvidelse til avhandlingen er det vedlagt et manuskript som presenterer en ekvivalent analyse, som bruker tetthets-funksjonell teori med en tilfeldig-fase tilnærming (DFT-RPA). I motsetning til lavenergimodellen, viser manuskriptet hvordan populære DFT-RPA metoder ikke klarer å modellere de intrikate fotoelektriske egenskapene til 2D materialer, og hvordan de motsier fysiske forventninger. Manuskriptet forklarer også hvorfor nøyaktig modellering av dielektrisk respons er essensielt for å designe fotoelektriske kretser.

This thesis presents a theoretical study of the dielectric response of the two-dimensional (2D) material phosphorene, subjected to strain. The analysis starts from an effective low-energy k∙p Hamiltonian, from which the valence and conduction bands are obtained, revealing anisotropic behaviour along the zigzag (x) and armchair (y) directions. The bandgap increases proportionally to applied strain, and ranges from 0.56 eV to 2.48 eV. Compressive strain shifts the conduction band below the Fermi energy, yielding metallic properties.

The optical conductivity σ_αβ is obtained via the Greenwood-Kubo current-current correlator, and is anisotropic with the greatest dielectric activity in the y-direction. Elevating the chemical potential μ into the conduction band introduces Drude conductivity, and raises the interband transition energy by ~2μ. The dynamic relative permittivity ϵ_r is obtained from σ_αβ, and essentially resides between 0 to 2 in the x-direction, and -5 to 30 in the y-direction, including photon frequencies Ω where ϵ_(r,yy)^' (Ω)=0. The Drude weights are obtained from both the band structure and the optical conductivity, with perfect agreement between the two. Overall, the results match physical expectations, experimental results and the available literature.

As an extension to the thesis, an attached manuscript presents an equivalent analysis utilising density functional theory with a random phase approximation (DFT-RPA). In contrast to the low-energy model, it shows how common DFT-RPA approaches are unable to reveal intricate features of the optoelectrical properties of 2D materials, and how they disagree with physical expectations. It also shows how accurate predictions of the dielectric response are essential for designing optoelectronic devices.