Strain mapping based on scanning (precession) electron diffraction of heterostructured semiconductor nanowires: set-up and analysis

Abstract

Tøyning er en viktig egenskap for materialers mekaniske, elektriske og optiske egenskaper. Ettersom elektroniske enheter stadig blir mindre og mer komplekse, og tøyning på nm-skalaen blir en del av designet, blir tøyning stadig viktigere. Imidlertid, for tøyningsanalyse i så små skalaer er det nødvendig å ha teknikker med tilstrekkelig høy romlig oppløsning. Tøyning kan måles på flere måter, men for tøyningskartlegging med høy oppløsning brukes oftest transmisjonselektronmikroskopi (TEM) -baserte teknikker. For ønsket tøyningsanalyse med høy romlig oppløsning og potensielt stor arealdekning er skanning (presesjon) elektrondiffraksjon (S(P)ED) en av de mest praktiske metodene. Her samles en bunke med diffraksjonsmønstre (DPs) ved å skanne over en elektrongjennomsiktig tynn prøve, ved hjelp av en nm-stor elektronstråle. Det resulterende firedimensjonale datasettet kan analyseres for tøyning ved bruk av automatiske algoritmer for tøyningskartlegging, f.eks. tilgjengelige fra åpne biblioteker. Dette gir muligheten til å automatisk analysere tøyning over større områder. Presesjon av elektronstrålen gir mer stabile og kinematisk-lignende mønstre som kan gi bedre resultater av tøyningsanalysen. Fremskritt innen elektrondetektorteknologier og tøyningsmålingsalgoritmer betyr at det er behov for å undersøke viktigheten av forskjellige eksperimentelle parametere relatert til S(P)ED-datainnsamlings- prosessen, for å få mest mulig ut av de nye teknologiene. I denne oppgaven undersøkes effekten av eksperimentelt oppsett og dataanalyse.

Et eksempel på strukturer med nm-skala tøyning, er heterostrukturerte halvledernanotråder. I disse kan tøyning brukes til for eksempel å variere båndgapet til materialet. I denne oppgaven ble tøyning i to GaAs nanotråder undersøkt med en aksielt innsatt heterostruktur av GaAsSb. Nanotrådene ble opprinnelig karakterisert med konvensjonell TEM, ved hjelp av teknikker som inkluderer høyoppløsnings TEM, lysfelt- og mørkfeltavbildning, og selektivt område elektrondiffraksjon. S(P)ED-data ble deretter innsamlet fra de samme nanotrådene med varierende eksperimentelle parametere; med og uten strålepresesjon, to forskjellige konvergensvinkler, to forskjellige regioner på en lavindekssone, to forskjellige kameralengder og to forskjellige pikseldybder. Tøyningsmålinger fra de registrerte dataene ble utført ved hjelp av tre forskjellige algoritmer for tøyningskartlegging (tverrkorrelasjon, massesenter og Gaussisk tilpasning) tilgjengelig i det åpne Python-biblioteket pyXem. Det ble funnet at SPED-data samlet med mindre konvergensvinkel (for å unngå diskoverlapping i diffraksjonsmønsteret) og større pikseldybde (for å unngå overmetting av dataene) ga de mest konsistente resultatene. Det ble også funnet at data tatt med en direkte elektrondetektor produserte synlig bedre resultater for tøyningskartlegging enn data tatt med en gammel detektorteknologi (dvs. optisk avbildning av den fluoriserende visningsskjermen). Tverrkorrelasjonsmetoden ble funnet å være den mest robuste og nøyaktige metoden for data med lavere signal-til-støy-forhold. Spesielt den Gaussiske tilpasningsmetoden var avhengig av mønstre med høy kvalitet. Forbehandling av dataene, som for eksempel bakgrunnssubtraksjon, kan forbedre tøyningsanalysen og de tre algoritmene ga veldig like resultater når forbehandling ble gjort. Det ble funnet at 3D-geometrien til nanotrådene og nøyaktig hvor innstillingen på sonen var, påvirket den målte 2D-tøyningsprojeksjonen. For nanotrådanalysen kunne tøyningsvariasjoner i sinkblende [2-1-1]-orienteringen sees, som ikke har blitt observert tidligere. For alle tre metodene begrenser bøying av nanotråden området som kan analyseres. Videre må valg av hvilket område som er innstilt på sonen og valg av referanseområde tas med omhu. Det beste er å ha et relativt stort referanseområde med minimale variasjoner, og både referanseområde og interesseområde på sone. En veiledning for god praksis for innsamling og dataanalyse av S(P)ED-data har blitt laget. Denne oppgaven viser at ny detektorteknologi og databehandling med åpen kildekode har potensial til å gjøre store tøyningsanalyser med romlig oppløsning på nm-skala på en generelt anvendbar måte.

Strain is an important property for the mechanical, electrical and optical properties of materials. As electronic devices constantly are getting smaller and more complex, and strain at the nm-scale becomes a part of the design, strain becomes increasingly important. However, for strain analysis at such small scales it is necessary to have techniques with sufficiently high spatial resolution. Strain can be measured in multiple ways, but for high resolution strain mapping, transmission electron microscopy (TEM) based techniques are most commonly used. For desired strain analysis with high spatial resolution and potentially large area coverage, scanning (precession) electron diffraction (S(P)ED) is one of the most convenient methods. Here a stack of diffraction patterns (DPs) is collected by scanning across an electron transparent thin specimen, using a nm-sized electron beam probe. The resulting four dimensional data set can be analysed for strain using automatic strain mapping routines, e.g. ones available from open-source libraries. This gives the possibility to automatically analyse strain over larger areas. Precessing the beam gives more stable and kinematic-like patterns that could give better strain analysis results. Advances in electron detector technologies and strain measuring routines means that there is a need to investigate the importance of different experimental parameters related to the S(P)ED data collection process, in order to gain the most out of the new technologies. Here in this study, the effect of experimental set-up and data analysis is systematically studied

An example of structures in which strain can be found at the nm-scale, are heterostructured semiconductor nanowires (NWs), where strain can be used to for example tune the band gap of the material. In this thesis, strain was investigated in two GaAs NWs with an axially inserted heterostructure of GaAsSb. The NWs were initially characterised with conventional TEM, using techniques including high-resolution TEM imaging, bright-field and dark-field imaging, and selected area electron diffraction. S(P)ED data was then collected from the same NWs with varying experimental parameters such as with and without precession of the beam, two different convergence angles, two different regions on a low-index zone, two different camera lengths and two different pixel bit depths. Strain measurements from the recorded data were performed using three different strain mapping algorithms (cross-correlation, center of mass and Gaussian fitting) available in the open source Python library pyXem. It was found that SPED data collected with smaller convergence angle (to avoid DP disk overlap) and larger pixel depth (to avoid oversaturation of the data) produced the most consistent results. It was also found that data taken with a direct electron detector produced visibly better strain mapping results than data taken with old detector technology (i.e. optical imaging of the fluorescent viewing screen). The cross-correlation method was found to be the most robust and accurate method for data with lower signal-to-noise ratios. Especially the Gaussian fitting method depended on high quality patterns. Pre-processing of the data, e.g. background subtraction, can improve the strain analysis and the three strain mapping routines produced very similar results when pre-processing was done. It was found that the 3D geometry of the NW and how accurate the alignment on zone was affects the measured 2D strain projection. For the NWs analysis, strain variations in the zinc blende [2-1-1] orientation could be resolved that have not been seen previously. For all three methods, bending of the NW limit the area that can be analysed. Furthermore, choice of which part is aligned on zone and the choice of reference area need to be taken with care. The best is to have a relatively large reference area with minimal variations, and both reference area and region of interest on zone. A best-practice guide for set-up for collection and data analysis of S(P)ED data is created. This study demonstrates that new detector technology and open-source data processing have the potential to do large area strain analysis with nm-scale spatial resolution generically applicable.