Fischer-Tropsch reaction kinetics: Mathematical modeling and model fitting

Abstract

I denne masteroppgaven er en matematisk modell for Fischer-Tropsch syntesen foreslått. Modellen inkluderer effektene av vann på reaksjonskinetikk, selektiviteter, og deaktivering av katalysator. Modellen er basert på 'consorted vinylene'-mekanismen. Fire katalysatorer med ulike karakteriseringer ble testet; tre av katalysatorene svarer til tre ulike Co/Re/γ-Al2O3 katalysatorer, og den fjerde svarer til en Co/Re/α-Al2O3 katalysator. Disse katalysatorene ble testet ved P = 20 bar, T = 210 C, og H2/CO = 2.1. Videre ble en kommersiell katalysator også testet ved P = 22-22 bar, T = 210 C, og H2/CO = 1.12, 1.72, og 2.1. Det konkluderes at den foreslåtte modellen klarer å beskrive hovedresponsene generelt veldig bra. Spesielt for den kommersielle katalysatoren ble metanselektivitetene i perioder hvor vann tilsettes bedre forklart med en modell for metandannelsen der vann er en aktiv del av dannelsesuttrykket. En andre ordens deaktiveringsmodell som inkluderer effekten av vann ble funnet til å beskrive katalysatorens deaktivering over tid på en tilfredsstillende måte. Modellen beskriver også den forventede effekten av vann, nærmere bestemt at vann øker katalysatorens deaktivering. Ved å studere hvordan ulike katalysator karakteriseringer påvirker de estimerte modellparameterne ble det observert at de fleste parameterne følger lineære trender når de plottes mot kobalt dispersjonene til katalysatorene. Den foreslåtte modellen for kjedevekst beskriver selektiviteten til C(5+) veldig bra, og modellen fanger også opp effekten av vann på riktig måte. Denne kjedevekstmodellen inkluderer ikke partialtrykket av hydrogen.