Fe-ZSM-5 og Fe-SAPO-34 Katalysatorer for Lavtemperatur Selektiv Katalytisk Reduksjon av NOx med NH3

Abstract

Jernbaserte katalysatorer med zeolitten ZSM-5 og zeotypene konvensjonell SAPO-34 og hierarkisk SAPO-34 som bærere ble laget for å undersøke katalytiske opptredenen for selektiv katalytisk reduksjon av NOX med NH3 ved lavere temperaturer (250-450 ℃). Katalysatorene ble fremstilt med ulike fremgangsmåter og jernkilder: Tørr impregnering med Fe(NO3)3, ionebytte med Fe(NO3)3 og ionebytte i inert miljø med FeCl2.

De ulike prøvene ble karakterisert ved X-Ray Diffraksjon (XRD), element analysen ICPMS, N2 fysisorpsjon, temperatureprogrammert reduksjon (TPR) av H2 og CO kjemisorpsjon. Aktivitetsmålinger av NH3-SCR var utført i en rørreaktor med en fødegass sammensatt av 600 ppm NO, 600 ppm NH3 og 10 % O2.

Ulike bærere, syntesemetoder og jernkilder resulterte i mange parametere som kunne påvirke den katalytiske utførelsen. Resultatene indikerte at det å ionebytte i inert miljø med Fe2+ som jernkilde kunne resultere i høyere NO-omsetting ved lavere temperaturer. De to katalysatorer som viste høyest NO-omsetting ved lave temperaturer var fremstilt ved denne metoden, en med ZSM-5-bærer og en med konvensjonell SAPO-34 bærer. Resultatene kan være en konsekvens av tilstedeværelse av mer monomeric jern som aktivt sete for disse katalysatorene.

Katalysatoren syntetisert med mesoporøse hierarkisk SAPO-34 som bærer, var ikke funnet rapportert i litteraturen, og kunne dermed være en ny katalysator for NH3-SCR. Aktivitetsmålinger viste katalytisk aktivitet for NH3-SCR, men karakteriseringsresultatene indikerte derimot at porestruktren til zeotypen hadde endret seg etter ionebyttinga. Dette resulterte i at virkning av mesoporer på aktivitet ikke kunne bekreftes.

Iron based catalysts supported by the zeolite ZSM-5 and the zeotypes conventional and hierarchical SAPO-34 were prepared to analyze the catalytic performance towards selective catalytic reduction (SCR) of NOX by NH3 at lower temperatures (450-250 ℃). The catalysts were prepared by different preparation routs and precursors: Incipient wetness impregnation with Fe(NO3)3, ion-exchange with Fe(NO3)3 and ion-exchange in an inert atmosphere with FeCl2.

The samples were characterized by X-Ray Diffraction (XRD), inductively coupled plasmamass spectrometer (ICP-MS), N2 physisorption, temperature-programmed reduction of H2 (H2-TPR) and CO chemisorption. The NH3-SCR was carried out in a packed bed reactor with a feed gas composition of 600 ppm NO, 600 ppm NH3 and 10% O2.

Different supports, preparation routes and precursors resulted in parameters that could influence the catalytic performance. Trends in the results indicate that to ion-exchange in an inert atmosphere with a Fe2+-precursor could results in higher NO-conversion at lower temperatures. The catalysts which showed highest NO-conversion at lower temperatures were prepared by this preparation route, one supported by ZSM-5 and one by conventional SAPO-34. More presence of more monomeric iron as active sites for these catalysts could explain the increased conversion at lower temperatures.

The catalysts supported by hierarchical SAPO-34, was not found reported in literature, and could be a new catalysts for the NH3-SCR. Activity measurements showed catalytic activation for NH3-SCR. However, characterization results indicate that the pore structure could have collapsed upon the ion-exchange. Therefore, no conclusion of the impact of mesopores of the catalytic performance was made.