Scale-up of Sonochemical Synthesis of Nanocatalysts for Fuel Cells and Electrolyzers

Abstract

Hensikten med dette arbeidet var å oppskalere en sonokjemisk synteserute ved bruk av en 346 kHz ultralyd platetransduser for å produsere Pt/XC72 med reproduserbare egenskaper, og høy katalytisk aktivitet for oksygenreduksjonsreaksjonen (ORR) og hydrogenevolusjonsreaksjonen (HER) til brenselcelle og vannelektrolysør applikasjoner. Reduserte katalysator kostnader som følge av oppskalering vil kunne styrke hydrogens posisjon som drivstoff, med det overordnede formålet å redusere miljøpåvirkningene knyttet til forbrenning av fossilt brensel i transportsektoren

Oppskalering ble oppnådd ved å øke reaktorvolumet med 300\%, sammenlignet med et mindre reaktorvolum brukt i tidligere arbeider. Den sonokjemiske effektiviteten for å produsere reduksjonsmidler ble opprettholdt for oppskalering av reaktorvolumer. Det ble foreslått at radikaldannelsen ble opprettholdt grunnet dannelse av lik mengde kavitasjonsbobler. Faktorer som påvirker akustisk kavitasjon ble presentert og diskutert, men ytterligere undersøkelser er nødvendig for å få innsikt i hvorfor radikal dannelsen opprettholdes.

Økt effektivitet av oppskaleringen ble oppnådd ved å optimalisere konsentrasjonen av etanol, som øker levetiden til reduksjonsmidlet ved å selv bli omdannet til et radikal av primær radikaler. Ytterligere effektivisering ble oppnådd ved å tilsette XC72 mot slutten av syntesetiden, i stedet for starten, ettersom XC72 demper ultralydbølger og dermed hindrer dannelse av reduksjonsmiddel.

Reproduserbare partikler med en jevn størrelsesfordeling ble funnet ved fysiske karakteriseringsmetoder, og tilskrives det observerte homogene reaksjonsmiljøet av jevnt fordelte radikaler, som kontinuerlig dannes gjennom hele reaktor volumet. De sonokjemisk aktive områdene ble visualisert med sonokjemiskluminescens.

Fysisk karakterisering og voltametriske metoder ble brukt for å måle overflatearealet til Pt. Overflatearealet ble brukt til å beregne strømtettheten for evaluering av katalytisk aktivitet, både med og uten normalisering på Pt mengde. Den høyeste katalytiske aktiviteten for HER og ORR ble oppnådd for syntesene, med XC72 tilsatt mot slutten av syntesetiden.

The objective of this work was to scale-up a sonochemical synthesis route using a 346 kHz ultrasonic plate transducer for producing Pt/XC72 with reproducible properties and high catalytic performance towards the oxygen reduction reaction (ORR) and the hydrogen evolution reaction (HER) for fuel cells and electrolyzer applications. The intended outcome is to strengthen hydrogen's position as a fuel by reducing catalyst costs to mitigate environmental impacts associated with the combustion of fossil fuels in the transport sector.

Scale-up was achieved by a 300\% increase in reactor volume by extending the reactor height, compared to a small-scale reactor volume used in previous works. The sonochemical efficiency for producing reducing agents was maintained for scale-up reactor volumes. It was suggested that the radical formation was maintained due to approximately the same amount of cavitation bubbles being generated. Multiple factors that affect cavitation bubble formation and collapse were presented. However, further investigation is required to gain insight into the precise mechanisms of why the radical formation is maintained.

Increased efficiency of scale-up was achieved by optimizing the radical scavenger concentration. Further decrease in synthesis time was achieved by adding XC72 near the end of synthesis, as XC72 added from the start hindered radical formation due to the dampening of ultrasonic waves.

Reproducible particles with a narrow size distribution were revealed by physical characterization methods, and are attributed to the observed homogeneous reaction environment of evenly distributed radicals that were continuously generated throughout the reactor.

Physical characterization and voltammetric methods were used to measure the surface area of Pt. The surface area was used to calculate the current density, without normalizing on catalyst loading, for assessing the catalytic performance. The highest catalytic activity towards the HER and ORR was achieved for the syntheses, with XC72 added towards the end of the synthesis time.