Synthesis and Carboxyl-Functionalization of Iron Oxide Nanoparticles for Diagnostics

Abstract

De siste tiårene har det vært en kraftig økning i omfanget av forskning på nanopartikler av jernoksid, på grunn av dets anvendelse i flere potensielle applikasjoner innenfor ulike fagfelt, som blant annet biomedisin, vannbehandling og katalyse. En av de mange overlegne egenskapene er høy magnetisme, hvilket kombinert med funksjonalisering av nanopartiklene med polymere som kan binde biomolekyler, åpner opp for muligheten av rask og målrettet ekstrahering av biomolekyler ved magnetisk separasjon. Et eksempel på en slik polymer er poly(akrylsyre) (PAA) som ved belegning sørger for frie karboksylgrupper på overflaten av nanopartiklene. Flere grupper har tidligere rapportert PAA-belegning av jernoksid nanopartikler som er syntetisert ved samutfelling, men det finnes få studier hvor jernoksid nanopartikler syntetisert ved termisk nedbryting er benyttet til dette formålet.

I denne avhandlingen ble det studert flere metoder for å syntetisere jernoksid nanopartikler ved termisk nedbrytning. Et utvalg av disse ble enten overført fra organisk til vandig fase eller belagt med PAA for å skaffe frie karboksylgrupper på overflaten av nanopartiklene. Karakterisering av de funksjonaliserte jernoksid nanopartiklene viste at PAA-belegning gav størst mengde av karboksylgrupper på overflaten sammenlignet med karboksylfunksjonalisering ved faseoverføring. Likevel viste demonstrasjonen av anvendelse av jernoksid nanopartiklene til ekstraksjon av nukleinsyre, at prestasjonen var uavhengig av antall karboksylgrupper. Sammenlignet med PAA-belagte jernoksid nanopartikler syntetisert ved samutfelling, utviste to av de foreslåtte karboksylfunksjonaliserte jernoksid nanopartiklene prestasjon på samme nivå.

Alle de funksjonaliserte jernoksid nanopartiklene utviste superparamagnetiske egenskaper ved romtemperatur, hvor den mest lovende metoden ga magnetisk metning på 76 emu/g. For videre arbeid foreslås det å se videre på hvordan størrelse og mengde av karboksylgrupper på kubiske jernoksid nanopartikler kan optimaliseres for å tilpasses spesifikke applikasjoner innenfor diagnostikk.

Investigation and research of iron oxide nanoparticles (IONPs) have experienced rapid growth over the last decades due to their vast potential applications within multiple fields, such as biomedicine, water treatment and catalysis. One of the many superior properties is the great magnetism exhibited, which, combined with functionalizing the nanoparticles with polymers that can bind biomolecules, enables the possibility of rapidly extracting targeted biomolecules using magnetic separation. An example of such a polymer is poly(acrylic acid) (PAA) which by coating provides free carboxyl groups on the surface of the nanoparticles. Multiple groups have previously reported PAA-coating of IONPs synthesized by coprecipitation, but there are few studies on using IONPs synthesized by thermal decomposition for this purpose.

In this thesis, several methods for synthesizing IONPs by thermal decomposition were looked into. A selection of the obtained nanoparticles was either transferred from organic to aqueous phase or coated with PAA to provide free carboxylic groups on the surface of the nanoparticles. Characterizing the functionalized IONPs showed that PAA-coating gave the highest amount of carboxylic group on the surface compared to carboxyl-functionalization by phase transfer. Still, the demonstration of using the IONPs in nucleic acid extraction showed good performance regardless of the number of carboxyl groups. Compared to PAA-coated IONPs synthesized by coprecipitation, two of the proposed carboxyl-functionalized IONPs showed the same level of performance.

All the functionalized IONPs exhibited superparamagnetic properties at room temperature, and the most promising method gave saturation magnetization at 76 emu/g. For further studies, it is proposed to look into how the size and carboxylic content on cubic-shaped IONPs can be optimized to fit specific applications in diagnostics.