| dc.description.abstract | Oksidasjon av metan- og karbonmonoksid ved lave temperaturer blir sett på som lovende løsninger for å kunne møte fremtidens krav om utslippsredusering. Katalytiske systemer gjør det mulig, for eksempel, å omdanne forurensninger som karbonmonoksid (viktig steg i bilers eksosanlegg) og NOx. I tillegg åpner det muligheter for å bruke mer miljøvennlige drivstoff, som naturgass. Det er derimot to vesentlige problemer knyttet til reaksjonsbetingelsene: 1) fare for utslipp av karbonmonoksid under kaldsstartsperioden og 2) "lean" forbrenning kan føre til metanlekkasje i eksosgassen. Fullstendig katalytisk forbrenning av metan og karbonmonoksid er en måte å unngå dette på og dermed er interessen stor for katalysatorer som fungerer effektivt under de gitte reaksjonsbetingelsene.
I denne masteroppgaven har effekten av å erstatte 25% av palladium i Pd/Al2O3 med sølv blitt undersøkt i katalytisk oksidasjon av metan- og karbonmonoksid. For metanoksidasjon, ble den katalytiske aktiviteten undersøkt for hysterese effekter, effekt av sølv, effekt av vann og langtids stabilitet. For katalytisk oksidasjon av karbonmonoksid, ble avhengigheten av fødekonsentrasjonen av karbonmonoksid og maksimal temperatur undersøkt med mål om å finne ut hvordan disse parameterne påvirker hysteresens oppførsel. Begge katalysatorene ble syntetisert med fuktimpregnering hvorav en samimpregnering ble brukt for den bimetalliske katalysatoren. Katalysatorene ble karakterisert med XRF, XRD, N2 physisorption, TEM, kjemisorpsjon og TPR.
Generelt sett ble det funnet at begge katalysatorene viste høy aktivitet ved lave temperaturer i begge reaksjoner. Erstatningen av 25% palladium hadde ingen dramatisk effekt på den katalytiske aktiviteten. For oksidasjon av metan, viste det seg at tilførselen av vann til føden medførte seg en stor effekt på den katalytiske aktiviteten, men forskjellene mellom katalysatorene, var ikke store. Basert på realistiske eksosgass betingelser, var den katalytiske ytelsen god for begge katalysatorene. Videre ble det foreslått en forandring i sammensetning av katalysatorens overflate for Pd-Ag/Al2O3 under et langtidseksperiment.
Normal, reversert og ingen hysterese ble alle observert i de kinetiske undersøkelsene. For metanoksidasjon var hysteresen av reversert natur, det vil si med lavere omdannelse under nedkjølingsprosess. Normal og ingen hysterese ble observert for CO oksidasjon og ble funnet til å være betydelig avhengig av fødekonsentrasjon av karbonmonoksid. Pd-Ag/Al2O3 synes å være en lovende kandidat for oksidasjon av metan og karbonmonoksid ved lave temperaturer, og erstatningen av 25% av palladium demonstrerte optimistiske resultater i lys av katalytisk prestasjon. | |
| dc.description.abstract | Catalytic oxidation of CH4 and CO are promising solutions to meet the future demands of pollution abatement. The utilization of catalytic systems offers the opportunity to convert pollutants such as CO and NOx, and possibilities for using more environmentally friendly benign fuels such as natural gas. There are, however, two main problems associated with the reaction conditions: 1) conversion of CO, an important step in automotive exhaust catalysis, is partially suppressed during the cold start period of the engine and 2) excess methane in the exhaust gas as a consequence of NOx suppression requirements. Complete catalytic oxidation of CH4 and CO into CO2 and H2O is one way of avoiding this. Palladium, within the PGM group, has shown specific activity towards these reactions but because of its price and availability, there is a need for further research of alternative materials.
This master´s thesis aims to investigate the influence of replacing 25% of Pd in Pd/Al2O3 with a cheaper element, Ag. The catalytic performance was tested in two reactions, CH4 and CO oxidation. CH4 oxidation was investigated for hysteresis effects, the influence of silver, the influence of water, and long-term stability. For CO oxidation, the activity dependence of CO concentration and maximum temperature were investigated with the aspect of examining the effect these parameters have on the hysteresis behavior. Both catalysts were synthesized with the incipient wetness impregnation method, whereby a co-impregnation was used for the bimetallic catalyst. The catalysts were characterized with XRF, XRD, N2 physisorption, TEM, chemisorption, and TPR.
Both catalysts displayed catalytic activity at low temperatures in the reactions. It was found that the replacement of 25% palladium did not seem to affect the catalytic activity dramatically. For CH4 oxidation, the catalysts displayed similar features with addition of water although the catalytic performance was significantly affected. However, based on realistic exhaust gas conditions, Pd/Al2O3 and Pd-Ag/Al2O3 exhibited sufficient catalytic activity. Pd-Ag/Al2O3 was found to deactivate after time on stream, suggesting a change in the catalyst surface.
Considering hysteresis behavior, normal, reversed and no hysteresis were all observed. For CH4 oxidation, the hysteresis was of reversed nature, with lower conversions during extinction. Normal and no hysteresis was observed for CO oxidation over the catalysts and were found to be dependent on the inlet concentration of CO. In conclusion, Pd-Ag/Al2O3 is a promising candidate for low-temperature oxidation of CH4 and CO. The replacement of 25% Pd with Ag yield appealing results with respect to catalytic performance. | |
