Synthesis of a graphitic carbon nitride electrode for hydrogen production by photoelectrolysis of water and ultrasound deposition of nanoparticles

Abstract

Dette prosjektet tar sikte på å produsere hydrogengass fra vann ved hjelp av solstråling for å gi en fornybar energibærer. For å gjøre det, ble en grafittisk karbonnitridelektrode produsert og syntetisert i en enkel ettrinns oppvarmingsprosess, hvorpå gassutviklingen ble undersøkt. Grafittisk karbonnitrid ble produsert fra dicyandiamid ved 550°C og modifisert gjennom varmeeksfoliering, ultralydseksfoliering og vaskeprosedyrer, og de resulterende materialene viste båndgap som spenner fra 2.66 eV for en ubehandlet bulkprøve til 2.84 eV for en varmeeksfoliert prøve. Flatbåndspotensialer ble bestemt i syrlige løsninger til å befinne seg mellom -1.00 V og -1.20 V, noe som gjør alle de undersøkte materialene egnet for fotokatalytisk vannsplitting. Materialet ble også bestemt til å være en direkte n-type halvleder. Elektrokjemiske tester viste at eksfolieringsteknikkene i stor grad forbedrer egenskapene til karbonnitridet, mens S(T)EM-avbildning og XRD verifiserte at bulkmaterialet ble omdannet til enkelte lag, og dermed økte det elektrokjemisk aktive overflatearealet. Platinautfelling på elektrodematerialet ble gjort ved bruk av NaBH4 reduksjons- og ultralydsteknikker, som begge ga forbedrede elektrokjemiske egenskaper, men hvor ultralydteknikken generelt presterte best. Materialet var ble bestemt til å hovedsaklig fungere som en fotoanode med stort overpotensiale for hydrogenutviklingsreaksjonen, noe som indikerer at en ko-katalysator for oksygenutviklingsreaksjonen ville vært mer egnet enn platina for å forbedre gassutviklingen i de undersøkte systemene. Til slutt ble det funnet at grafittisk karbonnitrid produserer hydrogengass når den blir belyst av solstråling, og et solid teoretisk rammeverk er gitt for alle observasjoner gjort i dette prosjektet.

This project aims to produce hydrogen gas from water using solar radiation for the purpose of providing a renewable energy carrier. In order to do so, a graphitic carbon nitride electrode was produced and synthesized in a facile one-step heating process, on which gas evolution was investigated. Graphitic carbon nitride was produced from dicyandiamide at 550°C and modified through heat exfoliation, ultrasound exfoliation and washing procedures, and the resulting materials displayed band gaps ranging from 2.66 eV for a pristine bulk sample to 2.84 eV for a heat exfoliated sample. Flatband potentials were determined in acidic solutions to be between -1.00 V and -1.20 V, making all the researched materials suited for photocatalytic water splitting. The material was also determined to be a direct n-type semiconductor. Electrochemical tests showed that the exfoliation techniques greatly enhances the properties of the materials, while S(T)EM imaging and XRD verified that the bulk material was converted into sheets, thus increasing the electrochemically active surface area. Platinum deposition on the electrode material was done using NaBH4 reduction and ultrasound techniques, both of which gave enhanced electrochemical properties, but where the ultrasound technique generally performed the best. The material was determined to mainly act as a photoanode with a large overpotential for the hydrogen evolution reaction, indicating that a co-catalyst for the oxygen evolution reaction would be more suited than platinum for improving the overall gas evolution in the investigated systems. In the end, it was found that graphitic carbon nitride does produce hydrogen gas when illuminated by solar irradiation, and a solid theoretical framework is detailed for all observations made in this project.