Kinetics of Alumina Carbochlorination

Abstract

Kinetikken av varierende kvaliteter av alumina, Al2O3, har blitt undersøkt i reaksjon med CO og Cl2. En reaktor har blitt designet og produsert av denne grunn. Temperatur og gasstrøm har blitt variert for smelter grade (SMG)-alumina. Kalsinert aluminium trihydrat (ATH) ved 800, 900 og 1000 C, som produserte blandinger av γ-, δ- og θ-Al2O3, har blitt reagert ved 700 C. I tillegg har et Python script blitt utviklet for å tilpasse eksperimentelle data, som bekrefter at reaksjonen kan følge shrinking-core model (SCM). Likevel burde modellen bli justert med hensyn til distrubisjon av partikkelstørrelse i fremtiden. Resultater fra dette arbeidet og tidligere publikasjoner har gitt grunn til å påstå at massetrasport/diffusjon er ratekontrollerende ved temeperaturene 650 - 800 C. I tillegg, er det grunn til å påstå at både diffusjon og reaksjon er ratekontrollerende ved 550 - 600 C. Med tanke på alumina kvalitet har 800 - 1000 C-kalsinerte prøver vist seg å være fortrukket i sammenligning med SMG-alumina på grunn av færre komplikasjoner med reaktoren, som kom fra lavere reaksjonsrate. Likevel er en høy reaksjonsrate ønskelig, og det er mulig en høy rate ikke forårsaker de samme komplikasjonene i en reaktor på større skala. Dette førte til konklusjonen at for systemet presentert her, burde kalsinert ATH ved 800-1000 C brukes, og SMG-alumina kan være anbefalt for et annet system på grunn av dens høyere reaksjonsrate. Alt i alt, ga de fleste eksperimentene høy omsetning for Al2O3, men burde bli videre undersøkt for variernde gasstrøm i fremtiden. I tillegg, burde distribusjon av partikkelstørrelse eksperimentelt bestemmes på førhånd av karboklorinering, og SCM-scriptet burde endres likedan. Det burde også bli bekreftet at diffusion og/eller reaksjon er ratekontrollerende ved de oppgitte temperaturene, ved å utføre forsøk med katalysator og variasjoner ved trykk.

The kinetics of various grades of alumina, Al2O3, have been studied in reaction with CO and Cl2, and a reactor was designed and produced for this purpose. Temperature and gas flow have been varied for smelter grade (SMG)-Al2O3. Calcined aluminum trihydrate (ATH) at 800, 900 and 1000 C, producing γ-, δ- and θ-Al2O3, have been reacted at 700 C. In addition, a Python script was developed to fit the experimental data, confirming that the reaction may, indeed, follow the shrinking-core model (SCM). However, the model should be adjusted with respect to particle size distribution in the future. Results and previous publications have given reason to believe mass transfer/diffusion is rate determining at temperatures 650 - 800 C. Furthermore, it is believed that within the temperature range 550 - 600 C, there is mixed rate control from both diffusion and reaction. As for alumina quality, using 800 - 1000 C-calcined forms has proven to be the leading option in comparison to SMG-Al2O3 due to less complications with the reactor, resulting from slower reaction rate. However, a high reaction rate is desired, and may not cause the same issues in a large-scale reactor. This lead to the conclusion that for the system used in this work, calcined ATH at 800 - 1000 C is the recommended Al-source, but SMG-Al2O3 may be superior in a different set-up due to its higher reaction rate. All in all, most experiments provided high conversion, but should be further studied with respect to varying gas flow in the future. Furthermore, particle size distribution should be experimentally determined prior to carbochlorination and the SCM script should be adjusted accordingly. In addition, it should be confirmed that diffusion and/or reaction are rate-controlling in the stated temperature ranges through testing with a catalyst and adjustments to pressure.