| dc.description.abstract | Dette prosjektet omhandler Fischer-Tropsch syntese over cobolt-baserte katalysatorer. Tolv eksperimenter ble utført i en to-reaktor rigg ved en rekke reaksjonsbetingelser, med formål om å innhente eksperimentell data til modellering og tilpasning av en mekanistisk modell for Fischer-Tropsch syntese. Totalt 3500 timer med eksperimenter ble gjennomført hvor effektene av syntesegassammensetning, temperatur, reaksjonstid, eksternt tilsatt vann og regenerering ble undersøkt. To katalysatorer ble testet, en syntetisert på laboratoriet ved våtimpregnering og en kommersiell type katalysator anskaffet fra Equinor – begge med formulering 20%Co0.5%Re/γ-Al2O3.
Katalysatorene ble karakterisert ved røntgendiffraksjon, N2-fysisorpsjon, H2-kjemisorpsjon og temperaturprogrammert reduksjon, og siden resultatene for de separate katalysatorene kun viste små forskjeller i katalytiske egenskaper var det derfor forventet at de også ville vise omtrent lik ytelse i Fischer-Tropsch–sammenheng. Det ble imidlertid observert forskjeller i både selektivitet og robusthet overfor deaktivering. Gitt at de to katalysatorene hadde samme formulering ble det foreslått at de observerte forskjellene kunne tilegnes forskjellige forhold under katalysatorsyntese.
Den kommersielle typen katalysator ble valgt for videre undersøkelse og eksperimenter ved forskjellige reaksjonsbetingelser ble utført. Disse forsøkene viste at kinetisk aktivitet, selektivitet og deaktiveringsgrad var avhengig av både temperaturen og fødegassammensetningen. Det ble også funnet at både temperatur og fødegassammensetning påvirket den kinetiske responsen til eksternt tilsatt vann, og derfor foreslått at reaksjonsbetingelsene i tillegg til poreegenskaper dikterer responsen. En lineær deaktiveringsfunksjon ble observert å være tilstrekkelig i korte eksperimenter (> 160 timer), mens deaktivering observert over lengre tidsrammer lignet en to-trinns deaktivering. Sintering ble foreslått som den viktigste deaktiveringsmekanismen i de tidlige stadier av operasjon, med en kombinasjon av reoksidasjon og karbonavleiring som de viktigste deaktiveringsmekanismene ved langsiktig drift. Et lineært forhold mellom temperaturen og deaktiveringsraten
ble observert. Basert på den katalytiske aktiviteten i eksperimentene utført ved forskjellige temperaturer ble aktiveringsenergien for Fischer-Tropsch-syntese beregnet å være i området 90-95 kJ/mol.
To regenereringsprosedyrer ble forsøkt på katalysatoren, men ingen nevneverdig forbedring av katalytisk aktivitet ble observert. Det beste resultatet ble oppnådd ved regenereringsprosedyren som innebar flushing av reaktorene ved driftstrykk- og temperatur før reduksjon, hvor en 15% økning i kinetisk aktivitet ble observert. På grunn av den dårlige effekten av regenerering ble det foreslått at en oksidativ regenereringsprosedyre hvor
katalysatoren kalsineres før reduksjon ville gi et bedre resultat. | |
