Optimization and Modeling of Lithium Recovery as Lithium Carbonate from Oxalic Acid Leachate of Black Mass
Abstract
Lithium er et svært ettertraktet element med anvendelser i ulike industrier, inkludert batterier og mange andre. Batterier st˚ar for den største andelen av det totale litiummarkedet. Den n˚aværende globale etterspørselen etter litium øker stadig. Denne økende etterspørselen og ujevn fordeling av litium p˚a tvers av ulike demografiske soner kan muligens avhjelpes ved ˚a resirkulere litium-ion-batterier (LIBs). For ˚a bidra til denne resirkuleringsprosessen fokuserer denne studien p˚a gjenvinning av litium som litiumkarbonat (Li2CO3) fra oksalsyreuttrekk fra svart masse. De primære m˚alene var ˚a optimalisere prosessen for fjerning av urenheter gjennom utfelling med sulfider, optimalisere Li2CO3-fellingsprosessen, og utvikle en prediktiv modell for gjenvinning av Li2CO3. Fjerning av urenheter ble optimalisert med et molarforhold p˚a 3 (Na2S til urene metaller) og en reaksjonstid p˚a 10 minutter ved en start-pH p˚a 7. Dette oppn˚adde fullstendig fjerning av Fe, Cu og Co, samtidig som 92% av Ni, 72% av Mn og 80% av Al ble fjernet. Optimaliseringen av Li2CO3-fellingen ble gjennomført, og de beste driftsbetingelsene for maksimal Li2CO3-gjenvinning ble funnet ved en temperatur p˚a 85◦C, en startkonsentrasjon av litium p˚a 10 g/L, pH 9,5, en tilsetningsmengde p˚a 20 g/L, en blandehastighet p˚a 150 rpm, og en reaksjonstid p˚a 4 timer med et molarforhold p˚a 2 (CO2- 3 til Li+). Under disse forholdene ble en gjenvinningsrate av litiumkarbonat p˚a 73,04% oppn˚add. Det ble ogs˚a funnet at av alle faktorene har startkonsentrasjon av litium og temperatur størst innflytelse p˚a gjenvinningsraten for litiumkarbonat. Videre ble det utviklet en prediktiv modell for gjenvinning av Li2CO3, som viste et avvik p˚a 15% fra eksperimentelle verdier, noe som indikerer dens p˚alitelighet for prosessprediksjoner. Funnene i denne studien gir en levedyktig metode for gjenvinning av litium fra svart masse, med potensielle anvendelser i industrielle sammenhenger. Lithium is a highly sought-after element with applications in various industries including batteries and many others. Batteries consume the most share of the total lithium market. The current global demand for lithium is increasing constantly. This increasing demand and uneven distribution of lithium across different demographic zones can possibly be mitigated by recycling lithium-ion batteries (LIBs). To contribute to this recycling journey of lithium-ion batteries, this study focuses on the recovery of lithium as lithium carbonate (Li2CO3) from oxalic acid leachate derived from black mass. The primary objectives were to optimize the impurity removal process through sulfide precipitation, optimize the Li2CO3 precipitation process, and develop a predictive model for Li2CO3 recovery. The impurity removal was optimized at a molar ratio of 3 (Na2S to impure metals) and a reaction time of 10 minutes at an initial pH of 7, achieving complete removal of Fe, Cu, and Co, while removing 92% of Ni, 72% of Mn, and 80% of Al. The optimization of Li2CO3 precipitation was conducted and the best operating condition for maximum Li2CO3 recovery was found at a temperature of 85◦C, an initial lithium concentration of 10 g/L, pH 9.5, a seeding dose of 20 g/L, a mixing rate of 150 rpm, and a reaction time of 4 hours with a molar ratio of 2 (CO2− 3 to Li+). Under these conditions, a lithium carbonate recovery rate of 73.04% was achieved. It was also found that out of all the factors initial lithium concentration and temperature have the most influence on the lithium carbonate recovery rate. Furthermore, a predictive model for Li2CO3 recovery was developed, showing a 15% deviation from experimental values, indicating its reliability for process predictions. The findings of this study provide a viable method for lithium recovery from black mass, with potential applications in industrial settings.