CO2 capture from ambient air using solid sorbents
Abstract
Klimaendringer har hatt stor påvirkning på jordas værmønster og økosystemer, og har blitt svært kritisk å endre. Disse endringene skyldes i stor grad den økte konsentrasjonen av CO2 i atmosfæren, som har gjort utviklingen av innovative løsninger for å både redusere CO2-utslipp å konsentrasjonen i atmosfæren essensielle. Dermed har interessen for direkte luftfangst (DLF) økt kraftig, ettersom det gir en mulighet til å redusere utslipp fra diffuse utslippskilder, i tillegg til ̊a aktivt redusere CO2 i atmosfæren. DLF er imidlertid fortsatt i en tidlig utviklingsfase, og møter fortsatt betydelige utfordringer. Optimalisering av adsorbsjonsmateriale og prosess er dermed svært viktig for ̊a øke effektiviteten av DLF.
Gjennom denne masteren har sorbenter blitt optimaliset med et mål om å øke CO2 kapasiteten og kinetikken. Etterfulgt av en analyse av hvordan luftfuktighet påvirket adsorbsjonen og sorbenten.
En enkel tørr impregnering ble brukt for syntesen grunnet sin enkelhet, effektivitet og potensial for høy aminkonsentrasjon. For å oppnå de ønskede sorbent egenskapene ble en sekundær amin valgt for impregnering p ̊a MCM-41. Overflate strukturen ble deretter analysert ved bruk av N2-fysisorpsjon, mens stabilitet, kapasitet og kinetikk ble analysert ved bruk av termogravimetrisk analyse (TGA).
Den optimale sorbenten funnet for denne studien inneholdt en aminbelsatning på 3,5 ml/g, som tilsvarer en konsentrasjon på 7 amingrupper/nm2. Resultatene fra den Kinetiske analysen viste at kapasiteten økte ved høye CO2 konsentrasjoner ikombinasjon med lavere temperaturer, hvor den høyeste var 0.8 mmol/g i 25°C og 373 ppm CO2. Dette økte imidlertid med mellom 0.2 og 0.68 mmol/g når sorbenten ble utsatt for luften fra rommet. Grunnen for denne økningen kunne endten skyldes dannelsen av bikarbonat, som øker adsorpsjonskapasiteten, eller adsorpsjon av H2O, som okkuperer adsorpsjonssidene og reduserer CO2-adsorpsjonen. Dette ble videre analysert ved bruk av Massespektrometri, der desorbsjonskurven av CO2 etter at H2O var tilstede ble sammenlignet med desorbsjonen uten tilstedeværelse av H2O. Disse resultatene indikerte at CO2 adsorbsjonen økte med 57% når H2O var tilstede, som tilsvarer en selektivitetsratio på 4.2 sammenlignet med kapasitetsøkningen observert ved bruk av TGAen. Dette indikerer at sorbenten adsorberer CO2 i større grad enn H2O, som er ønsket for DLF. The urgency of mitigating climate change is severe due to its profound impact on ecosystems and weather patterns. Increasing atmospheric CO2 concentrations are driving these changes, highlighting the need for innovative solutions to reduce and remove CO2 emissions. Direct air capture has gained interest in recent years as it reduces emissions from diffuse sources and actively decreases atmospheric CO2 concentration. However, DAC is still in its early stages and faces significant challenges, increasing the need to optimize sorbent materials and the capture process to improve DAC efficiency.
In this thesis, solid sorbents were optimized to enhance CO2 capacity and adsorption kinetics, followed by studying the impact of humidity on adsorption.
The amine-based solid sorbents were synthesized through a simple incipient wetness impregnation, chosen for its simplicity, efficiency, and potential for a high amine loading, where the optimization primarily focused on finding the optimal amine loading. To achieve the desired properties of an effective solid sorbent, a secondary amine was impregnated onto MCM-41. Surface structures were characterized using N2-physisorption, while stability, capacity, and kinetics were analyzed using thermogravimetric analysis (TGA).
The optimal sorbent found for this thesis had an amine loading of 3.5ml/g, corresponding to a concentration of 7 aminegroups/nm^2. Further kinetic testing of this sorbent revealed that higher CO2 concentrations at lower temperatures increased the capacity, with the highest being 0.8 mmol/g at 25° C in 373 ppm CO2. When exposed to ambient air, the capacity increased by 0.2 to 0.68 mmol/g, depending on the relative humidity, where a clear correlation between increased capacity and higher humidity levels was found.
The possible reasons for this increase could be the formation of bicarbonate increasing the adsorption capacity, or it could be caused by the adsorption of H2O, occupying adsorption sites and reducing the CO2 adsorption. The desorption curves provided by the mass spectrometry analysis were used to estimate the amount of desorbed species and find the CO2/H2O ratio. This was done by comparing the CO2 desorption curves with and without humidity present, where it was found that the CO2 concentration increased by 57% when humidity was present. By assuming that this could directly translate to a 57% increased CO2 adsorption, a CO2/H2O selectivity ratio of 4.2 could be found when compared to the kinetic testing, indicating a higher CO2 affinity than H2O affinity, which is desired for DAC.