Vis enkel innførsel

dc.contributor.advisorRosenkilde, Christian
dc.contributor.authorGrønvold, Amalie
dc.date.accessioned2021-10-09T17:22:24Z
dc.date.available2021-10-09T17:22:24Z
dc.date.issued2021
dc.identifierno.ntnu:inspera:80233464:15875798
dc.identifier.urihttps://hdl.handle.net/11250/2788862
dc.description.abstractDen kommersielle produksjonen av primær Al er avhengig av to energiintensive prosesser fra slutten av 1800-tallet: Bayer og Hall-Héroult prosessen. Store direkte CO2-utslipp er knyttet til sistnevnte, og med oppmerksomheten rettet mot en grønn overgang til et klimanøytralt samfunn, har nye produksjonsmetoder for Al blir undersøkt. Karboklorinering av Bayer Al2O3, etterfulgt av elektrolyse av AlCl3 til metallisk Al, er en mulig produksjonsrute. Direkte CO2-utslipp er også forbundet med disse prosessene, ettersom det produseres under karboklorinering av Al2O3. Derimot, siden CO2 kan produseres i svært høye konsentrasjoner, er teknologier som CO2-fangst og lagring mulig. Den totale prosessen kan derfor betraktes som en CO2-fri produksjonsrute for Al. Å karboklorinere Al-bærende mineraler i stedet for Al2O3, gjør det mulig å unngå den energiintensive Bayer-prosessen. Forskning har indikert at karboklorinering av bauxitt er det mest lovende alternativet. Målet med dette arbeidet var å få en bedre forståelse av hvordan Al komponenten i bauxitt reagerer under karboklorinering og hvordan den påvirkes av karboklorineringen av de andre komponentene i bauxitt. Dette ble oppnådd ved å utsette kalsinert bauxitt for karboklorinering i 15, 45 og 75 min. En spesialbygd treetasjesreaktor ble benyttet under karboklorineringen for å få informasjon om hvordan tilstedeværelsen av produserte metallklorider i gassfasen påvirker karboklorineringen av ureagert Al2O3 i bauxitten. For å avdekke eventuelle endringer i bauxitt på grunn av karboklorinering, ble den kalsinerte bauxitten karakterisert før og etter karboklorinering. Røntgenfluorescensanalyser ble utført for å avdekke eventuelle endringer i kjemisk sammensetning og for å beregne elementomsetningen under karboklorinering. Dette ble også estimert termodynamisk ved hjelp av Gibbs energiminimering. Røntgendiffraksjon ble utført for å identifisere eventuelle endringer i fasesammensetning ved de forskjellige stadiene av karboklorineringen. For å oppdage endringer i partikkelmorfologi ble det utført undersøkelser i skanning elektronmikroskop. Videre ble Brunauer–Emmett–Teller overflatearealet målt for å dokumentere eventuelle endringer under karboklorineringen. Renheten til de produserte metallkloridene ble målt ved hjelp av induktivt koblet plasmamassespektrometri. Resultatene avslørte at bauxitt lett kunne karboklorineres ved 700 °C. Reaksjonsrekkefølgen under karboklorinering på elementbasis ble funnet til å være Fe, Si / Ti og til slutt Al, noe som skilte seg fra det som er termodynamisk estimert. Den nederste etasjen hadde cirka 0% omsetning av faser som inneholdt Al etter karboklorinering i 75 min, noe som indikerte at karboklorinieringen av Al faser ble svært negativt påvirket av tilstedeværelsen av de produserte metallkloridene. Negativ elementomsetning av Si, Ti og Al i den nederste etasjen indikerte at metallkloridene av disse elementene klorinerte ureagert bauxitt, noe som resulterte i avsetningen av deres respektive oksider i reaktormaterialet. Dannelsen av alpha-Al2O3 under karboklorinering ble påvist ved røntgendiffraksjon, noe som kan vært relatert til den observerte reduksjonen i overflatearealet til bauxitt etterhvert som karboklorineringen foregikk. En porøs struktur ble dannet på overflaten av Al2O3-partiklene under karboklorinering. I tillegg ble det observert en signifikant reduksjon i partikkelstørrelse i det lengste karboklorineringsforsøket. Det ble derfor foreslått at Al2O3-partiklene utvikler en voksende porøs struktur under karboklorinering, som til slutt konsumerer den ytre reaktive delen av partikkelen, og etterlater en mindre, muligens ikke-reaktiv, partikkel.
dc.description.abstractThe commercial production of primary Al relies on energy-intensive processes from the late 1800s: the Bayer and the Hall–Héroult process. Large direct emissions of CO2 are associated with the latter, and with the attention directed towards a green transition into a climate neutral society, new routes for the production of Al are sought out. The carbochlorination of Bayer Al2O3, followed by the electrolysis of AlCl3 into metallic Al poses as an alternative production route. Direct emissions of CO2 are also associated with these processes, as it is produced during the carbochlorination of Al2O3. However, as the CO2 can be produced in considerably high concentration, technologies such as CO2 capture and storage are possible. The overall production can therefore be regarded as a CO2-free production route for Al. Carbochlorinating Al bearing minerals instead of Al2O3, allows for the energy intensive Bayer process to be avoided. Research has indicated that the carbochlorination of bauxite serves as the most promising option. The objective of this work was to obtain a better understanding of how the Al component in bauxite reacts during carbochlorination, and how it is affected by the carbochlorination of the other constituents in bauxite. This was achieved by subjecting calcined bauxite to carbochlorination for 15, 45 and 75 min. A specially built three-stage reactor was utilised during the carbochlorination, to obtain information of how the presence of produced gaseous metal chlorides affect the carbochlorination of unreacted Al2O3 in the bauxite. To detect any changes in the bauxite due to carbochlorination, the calcined bauxite was characterised before and after carbochlorination. X-ray fluorescence analyses were performed to detect any changes in chemical composition and to calculate the elemental removal during carbochlorination. The elemental removal was also estimated thermodynamically by Gibbs energy minimisation. X-ray diffraction were performed to assess any changes in the phases present at the different stages of carbochlorination. To detect any changes in particle morphology, investigations in scanning electron microscope were performed. Furthermore, the Brunauer–Emmett–Teller surface areas were measured to document any changes during the carbochlorination. The purity of the produced metal chlorides was evaluated by inductively coupled plasma mass spectrometry. Results revealed that bauxite could be readily carbochlorinated at 700 °C. The reaction sequence on element basis during carbochlorination were found to be Fe, Si/Ti and lastly Al, differing from what was thermodynamically estimated. A near-zero elemental removal of Al was found in the bottom bed after 75 min of carbochlorination, indicating how severely the carbochlorination of Al containing species were affected by the produced metal chlorides. Negative elemental removals for Si, Ti and Al in the bottom bed after 15 min of carbochlorination indicated that the gaseous metal chlorides of these species chlorinated unreacted bauxite, resulting in the deposition of the respective oxides in the reactor bed material. The formation of alpha-Al2O3 during carbochlorination was revealed by X-ray diffraction, which may be related to the decreasing bauxite surface area observed as the carbochlorination proceeded. A porous structure was found to be developed on the surface of the Al2O3 particles during carbochlorination. Furthermore, a significant decrease in particle size could be observed in the longer carbochlorination experiment. It was therefore suggested that the Al2O3 particles develop a growing porous structure during carbochlorination, which eventually consumes the outer reactive part of the particle, leaving behind a smaller, possibly non-reactive, particle.
dc.languageeng
dc.publisherNTNU
dc.titleCO2-Free Aluminium Production: Production of AlCl3 by Carbochlorination of Bauxite
dc.typeMaster thesis


Tilhørende fil(er)

Thumbnail

Denne innførselen finnes i følgende samling(er)

Vis enkel innførsel