Treatment of Large-Scale Systems with Multiscale and Fragmentation Methods

Abstract

Kvantekjemiske beregning er i dag et stort og viktig felt innen kjemi, og har vært viktigere de siste årene ettersom beregningsteknologien har utviklet seg. Imidlertid er det fortsatt mange utfordringer innenfor dette feltet, den største er at nøyaktige metoder ikke er anvendelige på store systemer da de er for dyre med tanke på beregningstid og minneplass. Denne oppgaven vil se på to ulike storskala kvantemetoder, den kvantemekaniske / molekylærmekaniske metoden og den fragmenterte molekylære orbitalmetoden, som på ulike måter deler opp hovedsystemet i delsystemer for å gjøre beregningene mer overkommelige. Dette er selvsagt ikke problemfritt, da alle delsystemer må kobles uten å miste viktige egenskaper, og i noen tilfeller må kovalente bindinger brytes for å oppnå brukbare delsystemer. Metodene har vist seg å ha ulike fordeler, noe som hovedsakelig kommer til syne når vi er interessert i et spesifikt område av systemet eller hvis hele systemet er like viktig å vurdere.

Quantum chemical calculation is currently a large and important field within chemistry, and has been more important the past few years as computational technology has advanced. However, there are still many challenges within this field, the largest one being that accurate methods are not applicable on large systems as they are too expensive in terms of computational time and memory space. This thesis will look at two different large-scale quantum methods, the quantum mechanical/molecular mechanical method and the fragmented molecular orbital method, which in different ways divide the main system into subsystems to make the calculations more affordable. Of course, this is not without problems, as all subsystems must be coupled without losing important properties, and in some cases covalent bonds must be broken to achieve usable subsystems. The methods are shown to have different advantages, which mainly becomes apparent when we are interested in a specific area of the system or if the whole system is equally important to consider.