Response Theory Based Methods for Electronic Transport

Abstract

Nanoelektronikk er er fagfelt som blir mer og mer relevant nå som elektronikk blir mindre og raskere, og med rask utvikling av teknologier som superledere og kvantedatamaskiner. Dette er et forskningsfelt der det har vært mye fremgang i mange tiår. Denne fremgangen ser ikke ut til å stoppe. Et spesifikt område der det forsatt er stor utvikling er kvantemekanisk optoelektronikk, hvor vi ser på interaksjonen mellom lys og molekylære ledere, som det transporteres elektroner gjennom. Det finnes enda ikke et godt rammeverk for å teoretisk modellere denne interaksjonen. I denne avhandlingen introduserer vi en metode basert på lineær responsteori, et rammeverk hvor det å beskrive optiske egenskaper til molekyler er vanlig, for å beskrive elektronisk transport mellom forskjellige deler av et lukket molekylært system. Med dette gir vi noen enkle proof-of-concept beregninger for to enkle molekyler, ett hvor vi ser på transporten mellom et hydrogenatom og et litiumatom, og ett annet hvor vi ser på transport mellom et berylliumatom og et oksygenmolekyl. Disse beregningene er basert på modelperturbasjoner som ikke vil representere kvantitativt nøyaktige forutsigelser, men heller er gjort for å vise potensialet for videreutviklingen av en slik metode for å gi en god beskrivelse av like transportfenomener. For noen former av slike perturbasjoner har vi observert en forflytning på rundt 0.9 elektroner per perturbasjonsstyrke på 1 a.u. Dette har blitt gjort sammen med en beregning av elektrisk strøm gjennom et modellsystem av tre hydrogenmolekyl under en påført spenning, ved å bruke en ikke-likevekts Greens funksjonsmetode (Non-Equlibrium Green's Function, NEGF), som er en av de fundamentale metodene for å beskrive kvantemekanisk transport. Dette er gjort for å ha en lignende beregning for å kunne sammenligne responseteorimetoden med, både den interne matematikken av de to metodene, og de beregnede resultatene. Likevel, siden responseteorimetoden ikke enda inkluderer en beskrivelse av kontakter til elekstronreservoarer som er essensielt for å ha kontinuerlig strøm. Derfor kan vi ikke direkte sammenligne resultatene fra disse to metodene, som vi kunne ha gjort dersom metodene beregnet samme størrelse.

The field of nanoelectronics is becoming increasingly relevant as electronics become smaller and faster and with the rapid development in technologies such as superconductors and quantum computers. This is a field that has seen a lot of progress for the last many decades and continues to do so. One particular area that is still seeing a lot of development is quantum optoelectronics, where we look at the interaction between light and molecular conducting channels undergoing electronic transport. There does not yet exist a rigorous framework for theoretically modeling this interaction properly. In this thesis we introduce a method based on linear response theory, a framework where describing optical properties of molecules is commonplace, for describing electronic transport between different parts of a closed molecular system. With this, we provide some simple proof-of-concept calculations for two simple molecules, one where we calculate the transport of electrons between a hydrogen and lithium atom, and the other calculating transport between a beryllium atom and an oxygen molecule. These calculations are based on model perturbations that will not represent quantitatively accurate predictions, but rather serves to show the potential of the method to be further developed for a good description of such transport phenomena. For certain types of perturbations, we observed a movement of the electronic density corresponding to about 0.9 electrons per perturbation strength of 1 a.u. This has been done alongside a calculation of the steady state current through a model system consisting of three hydrogen molecules under a potential bias, using the Non-Equilibrium Green's Function (NEGF) method, which is one of the fundamental pillars of describing quantum transport. This is done to have a similar calculation to compare the response theory method to, both in terms of the internal mathematics of the two methods, and the predicted results. However, the response theory method does not yet include a description of contacts to external electron reservoirs, which is required for steady state transport. As such, the results from the two methods is not as directly comparable as if they both calculated the same quantity.