Plasmonic response of supported and interacting spherical nanoparticles

Abstract

Partikkelvekst er vanlig i vitenskap og diverse industrier. De optiske egenskapene til nanopartikler dyrket på et substrat er nyttige når det gjelder overvåking av tykkelsen og sammensetningen til den tynne filmen. Programvarepakken GranFilm implementert av I. Simonsen and R. Lazzari er basert på arbeidet til D. Bedeaux og J. Vlieger, som antar den kvasistatiske approksimasjonen. Den beregner lineære optiske koeffisienter for sfærer og sfæroider trunkert av et substrat. Programvaren tar i betraktning samspillet med substratet og de andre partiklene. Den tillater høy orden i multipolutviklingen som omhandler samspillet med substratet, men er begrenset til kvadrupol orden i multipolutviklingen som omhandler samspillet mellom partiklene. En pythonkode er skrevet for hele sfærer over et substrat og tar dermed høy orden i betraktning av samspillet mellom partiklene. Fra sammenligning er grensen for hvor kvadrupolapproksimasjonen bryter ned funnet til å være en overflatetetthet på 55% for et Al2O3 substrat og 45% for et TiO2 substrat. Resonansen til de optiske koeffisientene er studert sammen med nærfeltsberegningene. Lavere høyder over substratet induserer rødforskyvninger av energiposisjonene til resonansene for alle retninger for det innkommende elektriske feltet, og den største rødforskyvningen oppnås for innkommende elektrisk felt parallelt med z-aksen. Kortere avstander mellom nabosfærer induserer en større rødforskyvning enn tilsvarende minking av høyde, men kun for innkommende felt parallelt med en kort gittervektor. Ellers vil kortere avstander indusere en svak blåforskyvning som følge av symmetriske potensialøkninger istedenfor antisymmetriske, og Coulombkraften vil da fungere som en gjenopprettende kraft. Til slutt er multipolutviklingsmetoden sammenlignet med den diskrete dipolapproksimasjonsprogramvaren DDSCAT med gode overenstemmelser med unntak av området i nærheten av resonansene. Diskretiseringen på 523 305 punktdipoler er utilstrekkelig for nøyaktige resultater når feltøkningene er på deres største.

Particle growth is common in various industries and sciences. The optical properties of nanoparticles grown on a substrate are useful when trying to monitor the layer thickness or the composition of the thin film. The software package GranFilm implemented by I. Simonsen and R. Lazzari is based on the work of D. Bedeaux and J. Vlieger, which assumes the quasi-static approximation. It computes linear optical coefficients for truncated spheres and spheroids by a substrate, taking account for the interaction with the substrate and other particles. The software package allows for high order in the multipole expansion regarding interaction with the substrate, but is limited to quadrupole order for the multipole expansion regarding interaction between the particles. A python code is written for full spheres above the substrate taking high order interaction between particles into account. By comparison, the quadrupole approximation breaks down for a surface density of 55% for an Al2O3 substrate and 45% for a TiO2 substrate. The resonances of the optical coefficients are studied along with the near field calculations. Lower heights above the substrate induce red shifts of the energy positions of the resonances for any direction of the incident electric field, and the largest red shift is obtained for incident electric field parallel to the z-axis. Shorter distances between neighbouring spheres induce a larger red shift than the corresponding decrease in height, but only if the incident field is parallel to a short lattice vector. Otherwise, the shorter distances induce a slight blue shift due to the potential enhancements being symmetric rather than anti-symmetric, and the Coulomb force is hence acting as a restoring force. Lastly, the multipole expansion method is compared to the discrete dipole approximation software DDSCAT with great agreement except in the region near the resonances. The discretisation at 523 305 point dipoles is insufficient for obtaining accurate results where the field enhancements are at their largest.