Kinetic Monte Carlo simulation of the early precipitation stages in Al-Mg-Si alloys using Cluster Expansion methods for energy barrier modelling

Abstract

I denne masteroppgaven er Al-Mg-Si legeringer undersøkt ved hjelp av kinet- isk Monte Carlo simulasjoner styrt av energibarrierer. Arbeidet er en fortset- telse av tidligere arbeid som modellerte barrierene ved hjelp av klyngeekspans- jon på aktiveringsenergier fra tetthetsfunksjonalteoriberegninger (DFT). Dette arbeidet er utvidet ved å implementere en kinetisk løst aktiveringsbarriere som sikrer at totalenergien er bevart og detaljert balanse er opprettholdt ved å inkludere totalenergien eksplisitt i uttrykket. De to metodene er begge trent på samme treningssett og simulert ved å bruke et system med 25 × 25 × 25 kubisk flatesentrerte enhetsceller og legeringen består av 0.77% Si og 0.67% Mg i romtemperatur. Den nye metoden introduserte en RMSE på 38.71 meV sammenlignet med 9.14 meV for den originale metoden ved å bruke samme treningssdata. Ingen av de to metodene har tendenser til danne klynger i løpet av simuleringen men den store energidriften introdusert i det tidligere arbeidet ble korrigert av den nye metoden. En tredje barrieremodell som er observert til å danne klynger har blitt tested med nye interaksjonskoeffisienter ved bruk av DFT bulkkalkulasjoner. Simuleringer med de nye koeffisientene resulterte med ingen klynger som indikerte at de originale interaksjonskoeffisientene var over- estimerte og ikke egnet til bruk i dette systemet. Problemene med at systemet satte seg fast under simulering introdusert av klyngeekspansjonen, ble løst ved hjelp av andre ordens residenstidalgoritme som reduserte utregingstiden med minste faktor 3. Den kubisk flatesentrerte gitterstrukturen brukt i sim- uleringen har blitt utvidet til å muligjøre hopp til oktahedriske gitterpunkter. Dette åpner mulighetene til å danne presipitater i dette systemet. Mangel på dannelsen av klynger ved hjelp av barrieremodellene forhindrer imidlirtid dan- nelsen av presipitater. Dette kan mest sannsynlig løses ved hjelp av å forbedre treningsdataen eller forbedre måten koeffisientene fra klyneekspansjonen er valgt.

In this master thesis Al-Mg-Si alloys are studied using kinetic Monte Carlo simulations governed by energy barriers in order to gain insights in the pre- cipitation process. The work is a continuation of earlier works that modelled the barriers from cluster expansion on activation energies from density func- tional theory (DFT) calculations. This work is expanded by implementing a kinetically resolved activation barrier model that ensures the preservation of the total energy, and maintaining detailed balance during simulation by expli- citly including the total energy difference in the expression. The two methods are both trained on the same training data, and simulated using a system of 25 × 25 × 25 unit cells in a face centred cubic lattice structure containing 0.77% Si and 0.67% Mg at room temperature. The new method introduced an RMSE of 38.71 meV compared to 9.14 meV for the original method using the same training data. None of the methods are seen to form clusters during simulations, but the large drift in energy introduced in the earlier works was corrected by the new method. A third model barrier seen to form clusters from earlier works has been tested with interaction coefficients using DFT bulk calculations. Simulations using the new coefficients resulted in no clustering, indicating that the original coefficients was overestimated an not well suited for representing this system. The problems with the system getting stuck during simulation introduced by the cluster expansion method has been resolved using the second order residence time algorithm which decreased the computation time with a minimum factor of 3. The face cubic lattice structure used in the simulation have been expanded to enable jump into octahedral site, enabling the simulation to include form- ation of precipitates. However, the lack of clustering using the implemented methods prevents the precipitates to form. This can most likely be solved by improving the training set or improving the way coefficients from the cluster expansion is chosen.